Unter dem Titel "Surreale Welten" wird die ständige Sammlung in wechselnden Präsentationen gezeigt. Im Zentrum steht der Surrealismus im weitesten Sinne: Neben den Hauptvertretern sind wichtige Vorläufer und Nachfolger der Anfang der 1920er-Jahre in Paris entstandenen Bewegung zu sehen. Für den Besucher ergibt sich die einmalige Möglichkeit, die Entwicklung der phantastischen Kunst nicht allein auf den bekannten Chausseen sondern auch auf ihren verschlungenen Nebenwegen zu erkunden.
Fast alle Mitglieder der sich um den französischen Literaten André Breton scharenden Surrealisten sind mit ausgewählten Arbeiten in der Sammlung vertreten. Allen voran Max Ernst und Hans Bellmer, aber auch René Magritte, Salvador Dalí, Yves Tanguy oder André Masson. In ihren Werken nutzen sie die wichtigsten Techniken zur Erforschung jener "surrealen Welten", die sich hinter den Gitterstäben der Logik (André Breton) auftun und ein Leben in Freiheit verheißen. Es entstehen automatische Zeichnungen, Collagen und sogenannte Dekalkomanien (ein dem Rohrschachtest ähnliches Abklatschverfahren), Frottagen (Durchreibearbeiten) oder Fumagen (mit Kerzenrauch gemalte Bilder).
Daneben zeigen im 18. und 19. Jahrhundert entstandene Werke, dass viele Elemente des Surrealismus bereits vor seiner Entstehung existierten. Wenngleich sie nicht mit dem revolutionären Impetus der surrealistischen Avantgardisten vertreten wurden, bezeugen sie einen ähnlichen Zweifel an der Realität: Piranesis Kerkerarchitekturen führen den Betrachter in kafkaeske Labyrinthe, Francisco de Goya Radierungen entwerfen eine dunkle Welt des Absurden und Gemälde oder Zeichnungen von Symbolisten wie Odilon Redon oder Alfred Kubin schaffen eine bisweilen beunruhigend geheimnisvolle Atmosphäre des Schweigens.
Nach dem Zweiten Weltkrieg knüpft die sogenannte Art brut von Jean Dubuffet – seine Werke bilden einen weiteren Schwerpunkt der Sammlung – an die Kunst des Surrealismus an. Mit seinem Interesse an einer ungeschlachten, "rohen" Kunst, sei sie dem Wahnsinn geschuldet oder dem Dilettantismus, verbindet Dubuffet ähnliche Hoffnungen wie einst André Breton und seine Freunde. Wie sie glaubt er an eine Erneuerung der Kunst jenseits aller akademischen Lehren und vertraut auf die Sensibilität und Kraft des Naiven.
Last but not least wird die Ausstellung durch eine kleine Auswahl von Filmen bereichert – von Klassikern wie Luis Buñuel und Salvador Dalí bis hin zu zeitgenössischen Künstlern, die sich in ihrer Bildsprache auf den Surrealismus beziehen. Sie sind im sogenannten Sahurê-Saal zu sehen, in dem die Säulen des gleichnamigen altägyptischen Tempels stehen. Zusammen mit dem berühmten Kalabscha-Tor am Eingang der Sammlung handelt es sich um Hinterlassenschaften des Ägyptischen Museums, das vormals in diesem Gebäude residierte und 2006 auf die Museumsinsel zog. Bis zur Fertigstellung des vierten Flügels des Pergamon-Museums genießen sie in den Ausstellungsräumen der "Surrealen Welten" ein hochwillkommenes Gastrecht.