Die über zwei Regalkilometer Archivgut umfassen Sammlungen und Teile von Provenienzbeständen, Familienarchive, das Deutsche Glockenarchiv, Nachlässe und das Verwaltungsarchiv des GNM seit 1852. Bis auf die eigene Altregistratur sind sie durch Kauf, Schenkung oder Leihgabe zusammengetragen worden.

Dank seinem räumlich und sachlich weiten Sammelgebiet ist das Archiv eine Fundgrube für sehr unterschiedliche Fragestellungen.

Häufig nachgefragt werden unter anderem Urkunden, Autographen, Siegel, Arbeits- und Lehrbriefe, Glockenarchiv, Museumsarchiv, Herrschaft Wolkenstein-Rodenegg, Familie von Behaim, Pegnesischer Blumenorden und Pilgerzeichenkartei.